tailieunhanh - Tối ưu thành phần xúc tác CuO Và CuO + CeO2 mang trên Al2O3 cho phản ứng oxi hóa sâu p-XYLEN

Để tránh tương tác mạnh giữa đồng với nhôm oxit, tạo th ành pha aluminat không có hoạt tính và tăng độ bền nhiệt của các xúc tác hệ CuO/Al2O3, trong b ài báo nà y nghiên cứu sử dụng @ -Al2O3 là m chất mang cho xúc tác CuO và CuO biến tính bằng CeO2 cho phản ứng oxi hóa sâu p-xylen. Đồng thời khảo sát ảnh hưởng của SO2 đến hoạt tính xúc tác. | Tạp chí Hóa học T. 45 ĐB Tr. 25 - 32 2007 TỐI ƯU THÀNH PHẦN XÚC TÁC CuO VÀ CuO CeO2 MANG TRÊN a-Al2O3 CHO PHẢN ỨNG OXI HÓA SÂU p-XYLEN Đến Tòa soạn 15-11-2007 LƯƯ CẨM Lộc HOÀNG TIÊN CƯỜNG NGưyỄN TRÍ Viện Công nghệ Hóa học Viện KH CN Việt Nam SƯMMARy Twelve catalysts on the basis of CuO CuO CeO2 supported on a-Al2O3 have been prepared. The content of CuO and CeO2were changed in intervals of 2 - 16wt and 0 5 - 3wt correlatively. Physico-chemical properties of catalysts were determined and oxidation of p-xylene has been investigated. The optimal content of CuO and CeO2 in catalysts for p-xylene oxidation is 8wt and 1wt correlatively. CeO2 increased the oxidizing p-xylene activity and reduced the poisoning ability of SO2 towards the active centers. The poison of SO2 to these catalysts is reversible. I - ĐẶT VẤN ĐỀ Đổng oxit mang trên nhôm oxit là một trong những hệ xúc tác cơ bản cho phản ứng oxi hóa. Trong các công trình trước đây của chúng tôi 1 - 3 đã xác định được thành phần tối ưu của các xúc tác trên cơ sở CuO mang trên chất mang Ỵ-Al2O3 và được biến tính bằng Cr2O3 hoặc CeO2 cho phản ứng oxi hóa sâu CO và p-xylen. Đố i với phản ứng oxi hóa hoàn toàn p-xylen các xúc tác đơn oxit kim loại CuO Cr2O3 mang trên Ỵ-Al2O3 có hàm lượng tối ưu là 10 khố i lượng tương ứng với 4 8 và 5 2 mol 100 m2 chất mang phù hợp với kết quả của các tác giả 4 . Theo kết quả của Per-Olof Larsson 5 thêm CeO2 vào xúc tác CuO TiO2 làm tăng hoạt độ oxi hóa CO các ancol và ete. Vai trò của CeO2 trong trường hợp này là làm tăng hoạt tính của đổng oxit. Kết quả nghiên cứu của chúng tôi 6 đã xác định được hàm lượng CeO2 trong hệ xúc tác 10 CuO y-Al2O3 là 20 và cho thấy thêm CeO2 làm giảm CuO khố i lớn và trên bề mặt xúc tác bên cạnh các tâm CuO liên kết với CeO2 còn tổn tại đổng aluminat ở dạng phân tán cao. Việc tăng tính linh động của oxi trong xúc tác trên cơ sở đổng oxit được biến tính bằng CeO2 khiến cho phản ứng oxi hóa - khử diễn ra theo cơ chế Mars - Van Krevelen tăng do đó đã kích hoạt .