tailieunhanh - Báo cáo " Độ ổn dịnh và hoạt tính của xúc tác Pt-SO42-/ZrO2 trong quá trình isome hóa n-hexan "

Độ ổn dịnh và hoạt tính của xúc tác Pt-SO42-/ZrO2 trong quá trình isome hóa n-hexan | Tạp chí Hóa học T. 45 4 Tr. 438 - 443 2007 ĐỘ ỔN ĐỊNH VÀ HOẠT TÍNH CỦA xúc TÁC Pt-SO427ZrO2 TRONG QUÁ TRÌNH ISOME HÓA n-HEXAN Đến Tòa soạn 21-9-2006 NGÔ THỊ THUẬN1 PHẠM XUÂN NÚP Trường Đại học khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội 2Trường Đại học Mỏ - Địa chất SUMMARY A procedure to prepare Pt-promoted sulfated zirconia SZ catalysts which results in highly active and stable catalyst for n-hexane isomerization at atmospheric conditions. High temperature calcination of sz prior to Pt addition leads to elimination of loosely-bound sulfur species from the zirconia surface. It is proposed that regenerative oxidation cycles lead to a restructuring of the acid and metal sites which facilitates hydrogen migration and helps to arrest deactivation. We propose a mechanism involving Lewis sites and hydride species. I - MỞ ĐẦU Vào những nãm đầu thập niên 60 của thế kỉ 20 Holm và Bailey 1 là những người đầu tiên phát hiện ra hệ xúc tác Pt trên zirconi sunfat hóa Pt SZ có tính axit phù hợp cho quá trình ankyl hóa các hiđrocacbon. Đến thập niên 70 các nhà khoa học thông báo rằng ziiconi sunfat hóa SZ là một siêu axit và nó được đưa vào thử hoạt tính cho các ankan nhẹ ở nhiệt độ thấp Tuy nhiên sz rất nhanh mất hoạt tính khi có sự tiếp xúc của xúc tác với các hiđrocacbon do quá trình tạo cốc bởi cacbon mất tính axit ngộ độc bởi lưu huỳnh hoậc do sự kết hợp của các yếu tố này làm hạn chế khả năng áp dụng của sz trong công nghiệp. Để nâng cao hoạt tính của sz đã có nhiều công trình nghiên cứu như việc thêm AI vào sz sử dụng chất hoạt động bề mặt copolyme P123 2 hoặc đưa vào sz một số kim loại như Mn Fe Pt Cu. Kết quả cho thấy việc thêm Fe Mn hoạt tính được nâng cao khi phản ứng thực hiện ở nhiệt độ thấp còn khi thêm Pt Cu thì làm giảm tốc độ mất hoạt tính. Vai trò của Pt đã cải 438 thiện được hoạt tính nhưng có rất nhiều quan điểm khác nhau về trạng thái tồn tại của Pt trong xúc tác Pt sz. Trước đó đã có một số tác giả nghiên cứu quá trình isome hóa ĩ-butan và -pcntan trên hệ .